Определение оптимального метода машинного обучения для построения прогнозных моделей микротвердости по Виккерсу керамического композитного материала гидроксиапатит-многостенные углеродные нанотрубки

   Введение. Долговечность и износостойкость керамических имплантатов, используемых в условиях высоких эксплуатационных нагрузок, в значительной степени зависят от их механических характеристик. Керамический композит на основе гидроксиапатита рассматривается как перспективный биоматериал для реконструкции поврежденных костных тканей и замещения костных дефектов благодаря своей биосовместимости и способности обеспечивать остеоинтеграцию с костной тканью. Для повышения механической прочности предлагается армировать керамику на основе гидроксиапатита многостенными углеродными нанотрубками, обладающими высокими физико-механическими характеристиками. Данный подход направлен на применение материалов в зонах имплантации, испытывающих значительные механические нагрузки. Эффективность армирования нанотрубками во многом зависит от состава композита, технологии синтеза и условий испытаний, что приводит к высокой вариативности итоговых характеристик. Прямое экспериментальное определение свойств каждого образца требует значительных временных затрат. Для оптимизации процесса исследования механических характеристик композитных материалов представляется актуальным использование математических моделей, основанных на методах машинного обучения, что позволяет прогнозировать микротвердость по Виккерсу в зависимости от нагрузки индентирования.

   Метод. Экспериментальные испытания на микротвердость по Виккерсу для шести серий керамических образцов проводились методом индентирования при нагрузках в диапазоне от 0,98 Н до 9,8 Н. Для прогнозирования полученных данных были применены три метода машинного обучения: нейронная сеть, метод случайного леса и градиентный бустинг.

   Основные результаты. В результате исследования после усреднения значений по всем нагрузкам индентирования для каждого образца определено, что с увеличением концентрации многостенных углеродных нанотрубок до 0,5 масс. % микротвердость композита по сравнению с гидроксиапатитом без добавок возрастает от 3,83 ± 0,39 ГПа до 4,71 ± 0,40 ГПа, а армирование становится эффективным на 19 %. Таким образом, наибольший вклад в повышение микротвердости композита внесли добавки с концентрацией 0,5 масс. %, при этом добавление 1 и 2 масс. % привело к значительному снижению микротвердости, что связано с возникновением агломерации нанотрубок в керамической матрице.

   Обсуждение. Результаты моделирования позволили на основе данных экспериментального исследования определить оптимальный метод машинного обучения для построения прогнозной модели микротвердости композитной керамики гидроксиапатит-многостенные углеродные нанотрубки в широком диапазоне нагрузок, а также установить взаимосвязь между составом композита и его механическими характеристиками, что открывает новые возможности для проектирования прочных и долговечных керамических имплантатов.

1. Fiume E., Magnaterra G., Rahdar A., Verné E., Baino F. Hydroxyapatite for biomedical applications : A short overview // Ceramics. 2021. V. 4. N 4. P. 542–563. doi: 10.3390/ceramics4040039

2. Rahman M., Li Y., Wen C. HA coating on Mg alloys for biomedical applications : A review // Journal of Magnesium and Alloys. 2020. V. 8. N 3. P. 929–943. doi: 10.1016/j.jma.2020.05.003

3. Gu Y.W., Loh N.H., Khor K.A., Tor S.B., Cheang P. Spark plasma sintering of hydroxyapatite powders // Biomaterials. 2002. V. 23. N 1. P. 37–43. doi: 10.1016/S0142-9612(01)00076-X

4. White A.A., Best S.M., Kinloch I.A. Hydroxyapatite–carbon nanotube composites for biomedical applications : a review // International Journal of Applied Ceramic Technology. 2007. V. 4. N 1. P. 1–13. doi: 10.1111/j.1744-7402.2007.02113.x

5. Zhao X., Zheng J., Zhang W., Chen X., Gui Z. Preparation of silicon coated-carbon fiber reinforced HA bio-ceramics for application of load-bearing bone // Ceramics International. 2020. V. 46. N 6. P. 7903–7911. doi: 10.1016/j.ceramint.2019.12.010

6. Khalid P. Suman V.B. Carbon nanotube-hydroxyapatite composite for bone tissue engineering and their interaction with mouse fibroblast L929 In Vitro // Journal of Bionanoscience. 2017. V. 11. N 3. С. 233–240. doi: 10.1166/jbns.2017.1431

7. Ferreira C.R.D., Santiago A.A.G., Vasconcelos R.C., Paiva D.F.F., Pirih F.Q., Araújo A.A., Motta F.V., Bomio M.R.D. Study of microstructural, mechanical, and biomedical properties of zirconia/hydroxyapatite ceramic composites // Ceramics International. 2022. V. 48. N 9. P. 12376–12386. doi: 10.1016/j.ceramint.2022.01.102

8. Lahiri D., Singh V., Keshri A.K., Seal S., Agarwal A. Carbon nanotube toughened hydroxyapatite by spark plasma sintering: microstructural evolution and multiscale tribological properties // Carbon. 2010. V. 48. N 11. P. 3103–3120. doi: 10.1016/j.carbon.2010.04.047

9. Mukherjee S., Kundu B., Chanda A., Sen S. Effect of functionalisation of CNT in the preparation of HAp–CNT biocomposites // Ceramics international. 2015. V. 41. N 3. Part A. P. 3766–3774. doi: 10.1016/j.ceramint.2014.11.052

10. Henriques B., Fabris D., Lopes E., Moreira A.C., Mantovani I.F., Fernandes C.P, Fredel M.C. Influence of the addition of Ni-coated carbon nanotubes on the mechanical properties of highly porous zirconia cellular structures // Advanced Engineering Materials. 2022. V. 24. N 1. P. 2100624. doi: 10.1002/adem.202100624

11. Yu L., Jia P., Song Y., Zhao B., Pan Y., Wang J., Cui H., Feng R., Li H., Cui X., Gao Z., Fang X., Zhang L. Effect of carbon nanotubes on the microstructure and properties of plasma electrolytic oxidized ceramic coatings on high silicon aluminum alloy // Journal of Materials Research and Technology. 2022. V. 18. P. 3541–3552. doi: 10.1016/j.jmrt.2022.04.035

12. Thirugnanasambantham K.G., Sankaramoorthy T., Karthikeyan R., Kumar K.S. A comprehensive review: Influence of the concentration of carbon nanotubes (CNT) on mechanical characteristics of aluminium metal matrix composites: Part 1 // Materials Today: Proceedings. 2021. V. 45. P. 2561–2566. doi: 10.1016/j.matpr.2020.11.267

13. Kumar S.P., Selvamani S.T., Vigneshwar M., Hariharan S.J. Tensile, microhardness, and microstructural analysis on Mg-CNT nano composites // Materials Today: Proceedings. 2018. V. 5. N 2. Part 2. P. 7882–7888. doi: 10.1016/j.matpr.2017.11.469

14. Veljović Đ., Vuković G.D., Steins I., Palcevskis E., Uskoković P., Petrović R., Janaćković Đ. Improvement of the mechanical properties of spark plasma sintered hap bioceramics by decreasing the grain size and by adding multi-walled carbon nanotubes // Science of Sintering. 2013. V. 45. N 2. P. 233–243. doi: 10.2298/sos1302233v

15. Currey J.D. Mechanical properties of bone tissues with greatly differing functions // Journal of Biomechanics. 1979. V. 12. N 4. P. 313–319. doi: 10.1016/0021-9290(79)90073-3

16. Okamoto M., Dohi Y., Ohgushi H., Shimaoka H., Ikeuchi M., Matsushima A., Yonemasu K., Hosoi H. Influence of the porosity of hydroxyapatite ceramics on in vitro and in vivo bone formation by cultured rat bone marrow stromal cells // Journal of Materials Science: Materials in Medicine. 2006. V. 17. N 4. P. 327–336. doi: 10.1007/s10856-006-8232-z

17. Imbeni V., Kruzic J.J., Marshall G.W., Marshall S.J., Ritchie R.O. The dentin–enamel junction and the fracture of human teeth // Nature Materials. 2005. V. 4. N 3. P. 229–232. doi: 10.1038/nmat1323

18. Nastic A., Merati A., Bielawski M., Bolduc M., Fakolujo O., Nganbe M. Instrumented and Vickers indentation for the characterization of stiffness, hardness and toughness of zirconia toughened Al₂O₃ and SiC armor // Journal of Materials Science and Technology. 2015. V. 31. N 8. P. 773–783. doi: 10.1016/j.jmst.2015.06.005

19. Пашков Д.М., Беляк О.А., Гуда А.А., Колесников В.И. Обратное проектирование механических и трибологических свойств покрытий: результаты алгоритмов машинного обучения // Физическая мезомеханика. 2022. T. 25. № 2. С. 24–34. doi: 10.55652/1683-805X_2022_25_2_24

20. Abueidda D.W., Almasri M., Ammourah R., Ravaioli U., Jasiuk I.M., Sobh N.A. Prediction and optimization of mechanical properties of composites using convolutional neural networks // Composite Structures. 2019. V. 227. P. 111264. doi: 10.1016/j.compstruct.2019.111264

21. DeVore R., Hanin B., Petrova G. Neural network approximation // Acta Numerica. 2021. V. 30. P. 327–444. doi: 10.1017/s0962492921000052

22. Li Y., Li H., Jin C., Shen J. The study of effect of carbon nanotubes on the compressive strength of cement-based materials based on machine learning // Construction and Building Materials. 2022. V. 358. P. 129435. doi: 10.1016/j.conbuildmat.2022.129435

23. Akbari P., Zamani M., Mostafaei A. Machine learning prediction of mechanical properties in metal additive manufacturing // Additive Manufacturing. 2024. V. 91. P. 104320. doi: 10.1016/j.addma.2024.104320

24. Golkarnarenji G., Naebe M., Badii K., Milani A.S., Jazar R.N., Khayyam H. A machine learning case study with limited data for prediction of carbon fiber mechanical properties // Computers in Industry. 2019. V. 105. P. 123–132. doi: 10.1016/j.compind.2018.11.004

25. Краснов Ф.В. Выявление ошибок разметки данных с помощью моделей классификации для небольших наборов данных // International Journal of Open Information Technologies. 2023. Т. 11. № 5. С. 54–62.

26. Xu P., Ji X., Li M., Lu W. Small data machine learning in materials science // npj Computational Materials. 2023. V. 9. N 1. P. 42. doi: 10.1038/s41524-023-01000-z

27. Karamov R., Akhatov I., Sergeichev I.V. Prediction of fracture toughness of pultruded composites based on supervised machine learning // Polymers. 2022. V. 14. N 17. P. 3619. doi: 10.3390/polym14173619

28. Şimşek Türker Y., Kilinçarslan S., Yilmaz Ince E. Performance of ANN, Random Forest and XGBoost methods in predicting the flexural properties of wood beams reinforced with carbon-FRP // Wood Material Science and Engineering. 2025. V. 20. N 3. P. 657–668. doi: 10.1080/17480272.2024.2370942

29. Han T., Huang J., Sant G., Neithalath N., Kumar A. Predicting mechanical properties of ultrahigh temperature ceramics using machine learning // Journal of the American Ceramic Society. 2022. V. 105. N 11. P. 6851–6863. doi: 10.1111/jace.18636

30. Shah V., Zadourian S., Yang C., Zhang Z., Gu, G.X. Data-driven approach for the prediction of mechanical properties of carbon fiber reinforced composites // Materials Advances. 2022. V. 3. N 19. P. 7319–7327. doi: 10.1039/d2ma00698g

31. Carneiro M.V., Salis T.T., Almeida G.M., Braga A.P. Prediction of mechanical properties of steel tubes using a machine learning approach // Journal of Materials Engineering and Performance. 2021. V. 30. N 1. P. 434–443. doi: 10.1007/s11665-020-05345-0

32. Zhang Z., Mansouri Tehrani A., Oliynyk A.O., Day B., Brgoch J. Finding the next superhard material through ensemble learning // Advanced Materials. 2021. V. 33. N 5. P. 2005112. doi: 10.1002/adma.202005112

33. Dovale-Farelo V., Tavadze P., Lang L., Bautista-Hernandez A., Romero A.H. Vickers hardness prediction from machine learning methods // Scientific Reports. 2022. V. 12. N 1. P. 22475. doi: 10.1038/s41598-022-26729-3

34. Qadir A., Ali S., Dusza J., Rafaja D. Predicting hardness of graphene-added Si₃N₄ using machine learning: A data-driven approach // Open Ceramics. 2024. V. 19. P. 100634. doi: 10.1016/j.oceram.2024.100634

35. Barabashko M.S., Tkachenko M.V., Neiman A.A., Ponomarev A.N., Rezvanova A.E. Variation of Vickers microhardness and compression strength of the bioceramics based on hydroxyapatite by adding the multi-walled carbon nanotubes // Applied Nanoscience. 2020. V. 10. N 8. P. 2601–2608. doi: 10.1007/s13204-019-01019-z

36. Barabashko M., Ponomarev A., Rezvanova A., Kuznetsov V., Moseenkov S. Young’s modulus and vickers hardness of the hydroxyapatite bioceramics with a small amount of the multi-walled carbon nanotubes // Materials. 2022. V. 15. N 15. P. 5304. doi: 10.3390/ma15155304

37. Шутилов Р.А., Мызь А.Л., Кузнецов В.Л., Карагедов Г.Р. Токопроводящие керамические композиты на основе Al₂O₃, модифицированные многослойными углеродными нанотрубками // Перспективные материалы. 2016. № 8. С. 64–73.

38. Сидоренко Д.А., Зайцев А.А., Курбаткина В.В., Левашов Е.А., Андреев В.А., Рупасов С.И., Севастьянов П.И. Влияние добавок углеродных нанотрубок на структуру и свойства металлических связок для алмазного инструмента // Известия высших учебных заведений. Порошковая металлургия и функциональные покрытия. 2012. № 1. С. 38–43.